Ainda na década de 1920, publica obras importantes, que marcaram o movimento modernista Losango Cáqui, o Clã do Jabuti, A Escrava que Não É Isaura e o romance Amar, Verbo Intransitivo.
Em 1927, realiza sua primeira viagem à Amazônia, pesquisando e recolhendo manifestações de cultura popular. Do conhecimento adquirido sobre o folclore nacional e sobre os mitos resulta o romance Macunaíma, o Herói sem Nenhum Caráter, lançado em 1928.
Nos anos 1930, dirige o Departamento de Cultura da Prefeitura de São Paulo, funda a Discoteca Pública e promove o 1º Congresso de Língua Nacional Cantada, além de dar grande impulso à Revista do Arquivo Municipal. Entre 1938 e 1940, reside no Rio de Janeiro e leciona na Universidade do Distrito Federal, atual Universidade do Estado do Rio de Janeiro - Uerj.
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